Der mit Abstand größte Teil der Bevölkerung besteht aus Litauern. Jedoch gibt es im Land auch nationale Minderheiten. Russen sind zumeist während und nach dem zweiten Weltkrieg nach Litauen gekommen, als das Land noch der Sowjetunion angehörte. Die russischsprachige Bevölkerung konzentriert sich auf die Hauptstadt Vilnius, die Hafenstadt Klaipėda (Memel), die Region Kleinlitauen (Mažoji Lietuva) und auf Industriestandorte wie Elektrėnai und Visaginas. Während Russisch bei älteren Litauern (>35 Jahre) noch als Lingua Franca gilt, übernimmt bei den Jüngeren nunmehr das Englische diese Rolle.
In Klaipeda und auf der Kurischen Nehrung (Neringa) finden sich noch einige Litauer, die Deutsch sprechen. Polnisch ist im östlichen Teil, besonders in den ländlichen Regionen um Vilnius und im Gebiet um die Ortschaft Dieveniškės, häufig anzutreffen, da dort trotz der Vertreibungen nach dem Zweiten Weltkrieg eine große polnische Minderheit verblieben ist. Durch die jahrhundertlange Präsenz des Russischen in Litauen hat sich das von den Polen gesprochene Polnisch stark mit russischen Wörtern und Ausdrücken vermischt.
Von den knapp 3,4 Millionen Einwohnern sind 83,5 % Litauer, 6,75 % Polen, 6,3 % Russen, 1,2 % Weißrussen und 0,65 % Ukrainer (Zensus des Statistischen Amtes Litauens vom April 2001).
Der jüdische Bevölkerungsanteil Litauen betrug vor dem zweiten Weltkrieg etwa 9%. Während der deutschen Besetzung 1941-1945 wurden über 90% der jüdischen Einwohner Litauens, auch unter Beteiligung von Litauern, ermordet (siehe auch Judentum in Litauen).
Schätzungen zufolge leben oder arbeiten etwa 200.000 Litauer im westlichen Ausland, ohne dass die litauischen Meldebehörden hiervon offizielle Kenntnis haben.