Im Laufe des 19. Jahrhunderts vervielfachte sich die Bevölkerungszahl, der Bau zahlreicher Vorortseisenbahnen und U-Bahnen ermöglichte eine rasche Ausbreitung des überbauten Gebiets. London errang während des viktorianischen Zeitalters große Bedeutung als Hauptstadt des Britischen Imperiums. 1851 war London laut Volkszählung mit 2.651.939 Einwohnern die größte Stadt Europas und das Zentrum der industrialisierten Welt. Hier fand im gleichen Jahr mit der „Great Exhibition“ die erste Weltausstellung statt.
Der ausufernde Ballungsraum war in zahlreiche Kirchgemeinden und Gerichtsbezirke zersplittert. Als erster Zweckverband wurde 1829 die Metropolitan Police gegründet, die in der Folge in der ganzen Metropole die zuvor auf privater Basis betriebene Verbrechensbekämpfung übernahm. 1855 folgte mit dem Metropolitan Board of Works eine Vereinheitlichung im Bereich des Bauwesens. Das unter der Leitung von Joseph Bazalgette gebaute Londoner Abwassersystem gilt als größtes Bauprojekt des gesamten 19. Jahrhunderts. 1889 wurde mit der County of London erstmals überhaupt eine einheitliche Verwaltungsregion für den gesamten Ballungsraum geschaffen.
Die erste Hälfte des 20. Jahrhunderts war geprägt von einer Ausdehnung des überbauten Gebiets in einem vorher nie gekannten Ausmaß. Die neuen Vororte lagen fast gänzlich außerhalb der County of London; in ganz Middlesex, im Westen von Essex, im Norden von Surrey, im Nordwesten von Kent und im Süden von Hertfordshire.
Während des Zweiten Weltkriegs, vor allem 1940/41, erlitt London insbesondere in den östlichen Industriegebieten durch Angriffe der deutschen Luftwaffe schwere Zerstörungen. Diese Bombardements gingen mit dem Namen „The Blitz“ in die Geschichte der Stadt ein. Eine zweite Angriffswelle folgte 1944/45 mit den V1- und V2-Raketen. Knapp 30.000 Einwohner starben, Hunderttausende wurden obdachlos.
Nach Kriegsende sank die Einwohnerzahl beträchtlich, da viele Londoner sich in neuen Satellitenstädten niederließen. 1965 wurde die Verwaltungsregion Greater London geschaffen, die auch die im 20. Jahrhundert entstandenen Vororte umfasst. Währenddessen büßte London seine Rolle als bedeutender Hafen ein, die Anlagen in den Docklands zerfielen. 1981 begann ein umfangreiches Stadtentwicklungsprogramm, Zehntausende von Arbeitsplätzen der Dienstleistungsbranchen wurden von der City of London auf die Isle of Dogs verlagert oder neu geschaffen. In der Canary Wharf entstand ein ausgedehnter Hochhauskomplex.