Im Jahre 1965 erfolgte die Gründung der Verwaltungsregion Greater London, ein Zusammenschluss der alten County of London mit Middlesex sowie Teilen der Grafschaften Essex, Hertfordshire, Kent und Surrey. Greater London ist unterteilt in 32 London Boroughs und die City of London. Die Boroughs sind für die lokale Selbstverwaltung und den Betrieb der meisten öffentlichen Einrichtungen auf ihrem Gebiet zuständig. Die City of London wird historisch bedingt von der Corporation of London verwaltet.
Die Greater London Authority (GLA) koordiniert die Zusammenarbeit zwischen den einzelnen Boroughs, ist für die strategische Planung zuständig und betreibt öffentliche Einrichtungen, die in der ganzen Stadt tätig sind; dazu gehören die Feuerwehr, die Polizei und der öffentliche Verkehr. Die GLA besteht aus dem Mayor of London (Oberbürgermeister) und der London Assembly (Stadtparlament mit 25 Sitzen), die beide ihren Sitz in der City Hall haben. Der aktuelle Mayor of London ist Ken Livingstone. Nachdem er im Jahre 2000 gegen den offiziellen Labour-Kandidaten angetreten war, wurde er aus der Partei ausgeschlossen, dann allerdings 2004 wieder aufgenommen und im Amt bestätigt. Der Lord Mayor of London, der Bürgermeister der City of London, übt lediglich zeremonielle Funktionen aus.
Frühere Verwaltungsbehörden waren die Metropolitan Board of Works (MBW) von 1855 bis 1889, der London County Council (LCC von 1889 bis 1965 und der Greater London Council (GLC) von 1965 bis 1986. Der GLC wurde von Premierministerin Margaret Thatcher nach politischen Auseinandersetzungen zwischen der Regierung und dem GLC-Vorsitzenden Ken Livingstone aufgelöst. 14 Jahre besaß London keine übergeordnete Verwaltung; die meisten Aufgaben wurden an die Boroughs übertragen, einzelne direkt an die Zentralregierung. Diese Maßnahme führte zu großen Koordinationsproblemen. Auch nach der Einsetzung der GLA im Jahr 2000 besitzen die Boroughs eine größere Autonomie als noch zu Zeiten der GLC.
Die Polizeibehörde der 32 London Boroughs ist der Metropolitan Police Service, besser bekannt unter dem Namen Metropolitan Police oder kurz als „the Met“. Die City of London besitzt eine eigene Polizeibehörde, die City of London Police.