Am 11. September 1973 kam es schließlich zum Militärputsch gegen die Regierung. Präsident Allende soll im Präsidentenpalast „Moneda“ nach glaubhaften Zeugenaussagen und einer späteren Obduktion Selbstmord begangen haben (es geht das Gerücht mit einem von Fidel Castro geschenkten Jagdgewehr). Hunderte seiner Anhänger kamen in diesen Tagen ums Leben, Tausende wurden inhaftiert. Sämtliche staatlichen Institutionen in ganz Chile waren binnen Stunden vom Militär besetzt. Die Macht als Präsident einer Junta übernahm General Augusto Pinochet, der gleichzeitig Oberbefehlshaber der Kriegsmarine, der Luftwaffe und der Nationalpolizei war.
In den dünn besiedelten Wüstengebieten im Norden Chiles und in Patagonien errichtete das Militär Konzentrationslager, wo Oppositionelle und deren Sympathisanten nicht selten zu Tode gefoltert oder unter anderem mit Flugzeugen hinaus aufs Meer geflogen und dort hinausgeworfen wurden. Tausende Chilenen gingen daher wegen der fortgesetzten Menschenrechtsverletzungen ins Exil.
siehe auch Folter in Chile
Schon kurz nach der Machtübernahme Pinochets begannen auch die USA und die westeuropäischen Staaten wieder, Chile intensiv mit Wirtschaftshilfe zu unterstützen. Die Militärregierung machte die Verstaatlichungen Allendes mit Ausnahme der wichtigen Kupfermine Chuquicamata rückgängig, führte neoliberale Wirtschaftsreformen durch und schaffte die Gewerkschaftsrechte ab. Durch das zurückfließende Kapital erholte sich allmählich die Wirtschaft. Mit dieser rigorosen Wirtschaftspolitik klafften die Unterschiede zwischen Arm und Reich in Chile wieder deutlicher auseinander, aber die Volkswirtschaft insgesamt profitierte von hohen Wachstumsraten und einer für südamerikanische Verhältnisse außergewöhnlichen Stabilität. Eine politische und ökonomische Stabilität, die auf einer menschenverachtenden Repressionspolitik seitens der Militärmachthaber basierte.
Etwa zehn Jahre vor der Machtübernahme Pinochets kam es zur Gründung der Colonia Dignidad, einer streng bewachten Siedlung von Deutschstämmigen, geführt von Paul Schäfer, die von manchen als Sekte bezeichnet wird. Die Colonia soll während der Militärherrschaft angeblich als Folterzentrum für die chilenischen Geheimdienste gedient haben. Darüber hinaus soll sich die Colonia zu einem florierenden Konzern, der u.a. Titan nach Deutschland exportierte, entwickelt haben.
Im Dezember 1978 verschärfte sich der Beagle-Konflikt und es kam zu kriegerischen Drohungen zwischen Argentinien und Chile. Die unbewohnten Inseln Lennox, Picton und Nueva im Beagle-Kanal wurden zum Streitpunkt, vor allem weil in der Gegend größere Öl-Reserven vermutet wurden. Der Streit wurde erst durch Vermittlung des Vatikans mit einem Grenzvertrag am 2. Mai 1985 friedlich beigelegt, bei dem alle drei Inseln Chile zugesprochen wurden. Die fast endgültige Grenzziehung mit Argentinien am Fitz-Roy-Massiv wurde am 16. Dezember 1998 vereinbart. Es bleibt bis heute nur noch ein kleiner undefinierter Abschnitt im Bereich des Campo de Hielo Sur (südliche Eisfelder) übrig. Dieser Bereich beherbergt eines der größten Süßwasserreservoirs Südamerikas.
Während des Falkland-Krieges 1982 unterstützte Chile Großbritannien passiv gegen Argentinien, aufgrund der im Jahre 1978 vorausgegangenen Drohungen Argentiniens, in Chile einzufallen. So landete in Chile ein beschädigter britischer Hubschrauber. Bisher ist der Grund seines Aufenthaltes in dieser Region allerdings unbekannt. Des weiteren half Chile Großbritannien mit Radar- und Spionagetätigkeiten. Der chilenische Exluftwaffenchef Fernando Matthei bestätigte später die geheime Kooperation.