Cleveland begann mit sehr geringen Bevölkerungszahlen; im Jahre 1800, 4 Jahre nach der Gründung, wurden 7 Einwohner (und eine Schnapsbrennerei) verzeichnet. Die Bevölkerungszahl stieg danach schnell an; 1802 werden bereits 76 Einwohner über 21 Jahren gezählt. Um 1830 übersteigt die Bevölkerungszahl die 1000er-Grenze; nach der Eröffnung des Erie-Kanals explodiert die Bevölkerungszahl. Schon 1840 findet sich Cleveland unter den 50 größten Städten der USA, um 1900, mit fast 400.000 Einwohnern, ist Cleveland sogar die siebtgrößte Stadt des Landes. Um 1950 hat Cleveland seine höchste Population mit mehr als 914.000 Einwohnern.
Seit diesem Höchststand ist die Einwohnerzahl Clevelands um etwa die Hälfte gesunken. Bis 1970 sank die Bevölkerungszahl auf 750.900; 1980 lag sie nur noch bei 573.800 Einwohnern. Die Volkszählung von 2000 verzeichnete 478.403 Bewohner.
Zugleich mit der sinkenden Einwohnerzahl steigt der Anteil der farbigen Bevölkerung der Stadt: während er 1980 bei 41% lag verzeichnet die Zählung von 2000 einen Anteil von 51% Farbigen an der Stadtbevölkerung. Ursache ist die überproportionale Abwanderung weißer Familien, nicht der absolute Anstieg der schwarzen Bevölkerung.
Ursache des starken Bevölkerungsschwunds ist der Niedergang der Schwerindustrie und des Hafens (siehe Absatz Wirtschaft). Seit Anfang der 90er Jahre haben Strukturmaßnahmen und große Anstrengungen der Stadt den Verfall abschwächen, aber noch nicht rückgängig machen können.
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¹ 1980 - 2000 : Volkszählungsergebnisse; 2005 : Fortschreibung des US Census Bureau